음이온 치환을 통한 이중 할라이드 페로브스카이트의 밴드 갭 조정에 대한 연구

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납 기반의 할라이드 페로브스카이트는 광전자공학 분야에서 태양전지, 발광 다이오드, 광 검출기 등 다양한 응용성과 뛰어난 효용성(e.g. 23.7%의 태양전지 최고 효율)이 있다. 하지만 납을 기반으로 하고 공기 중에서 불안정적이므로 상용화에 무리가 있었다. 이를 해결하기 위한 유망한 후보가 무연계(Lead-free) 이중 할라이드 페로브스카이트로 광전자소자에 대한 잠재적인 응용성으로 인해 큰 관심을 끌고 있다. 그 이유는 상대적으로 공기 중에서의 안정성이 높고 캐리어 재결합 수명이 길며, 구조적으로도 안정적이기 때문이다. 특히 그 중에서도 음이온이 Br인 Cs2AgBiBr6가 많이 연구되고 있다. 하지만, 이중 할라이드 페로브스카이트 Cs2AgBiBr6는 가시광선 전체 영역에서 광전자공학적 소자로서 이용하기엔 밴드 갭이 크기에 이를 조정하여 광범위한 파장대의 빛 에너지에서 장치가 작동할 수 있게 하는 것이 필요하다. 우리 연구에서는 이중 할라이드 페로브스카이트 Cs2AgBiBr6의 음이온을 일부분 치환한 Cs2AgBiBr6-xClx를 합성했다. 이종(異種) 음이온 이중 할라이드 페로브스카이트에서 밴드 갭을 측정하여 조성 별로 나열해 분석하면 도핑 정도(x)에 따라 선형적으로 비례하는데, 이는 두 개의 할로겐 음이온(Cl, Br)의 결합형태가 Persistent로 존재함을 확인하는 수단이 될 수 있다. 이는 후에 특정 밴드 갭을 가지는 새로운 이종 음이온 이중 할라이드 페로브스카이트를 합성하는데 있어서 지표가 될 수 있을 것이다.|Lead-based perovskite halides have been a promising candidate in the field of optoelectronic devices, which include photovoltaic solar cells, light-emitting diodes, photodetectors. Despite their excellent functionality (e.g. the highest solar-cell efficiency of 23.7%), their use in actual devices has been limited due to the global regulation of toxic lead. Also, it has poor stability in the atmosphere environment. But lead-free double perovskite halides are of enormous interest as alternatives to lead-based perovskite halides, currently. Because, these materials showed fascinating physical properties, including a long lifetime in carrier recombination, low effective mass, robust phase stability against humidity.
Particularly, Cs2AgBiBr6 has been studied a lot. However, it is essential to tune the electronic band gap of double perovskite halides enabling them
device operations in a wide range of photon energy. To achieve this, we synthesized hetero-anionic double perovskite halide single crystals (Cs2AgBiBr6-xClx), where a Bromine anion (Br) is replaced by Chlorine atom (Cl) with the molar concentration of x. We found that the measured band gaps in anion-doped halide single crystals are linearly proportional to the doping level (x) or proportional to x2 with a bowing factor (b). It indicates that two halogen anions (Br, Cl) are completely amalgamated or persistent in the as-synthesized material. Our work provides a pathway to fabricate high crystalline double perovskite halides with the controlled bandgap via anion doping. This may later become an indicator in the synthesis of a new hetero-ionic double perovskite halides having a specific band gap.
Issued Date
Awarded Date
Alternative Author(s)
Jae Hun JO
일반대학원 물리학과
울산대학교 일반대학원 물리학과
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Physics > 1. Theses (Master)
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