MoO3/g-C3N4 이질접합에 의한 수중 유기 화합물의 가시광촉매 분해 연구

Abstract

국 문 요 약

MoO3/g-C3N4 광촉매 합성 및 가시광선 조사 하에서의 수중 유기물 광분해 특성분석 연구

울산대학교 대학원 친환경산업 • 에너지자원융합전공 김 보 현

과거부터 현재까지 산업혁명이 발생하고 빠르게 산업사회가 진행되었고, 전 세계적으로 산업이 고도로 성장하였으며 이에 따라 모든 방면에서 인간의 삶의 질이 올라갔다. 하지만 그에 따라 여러 종류의 폐기물들이 발생하였고 자연에 축적되어왔다. 당연하게도 축적된 폐기물들은 인간뿐 만아니라 동물, 식물 가릴 것 없이 자연환경 전체에 환경오염을 발생시키고 있다. 따라서 이렇게 발생한 폐기물들을 처리하여 환경오염을 해결하는 것이 사회의 가장 중요한 숙제가 되었다. 산업체와 가정 등에서 나오는 폐수 속에는 의약품, 살충제, 화장품 등의 난분해성 유기화학물질들이 다량 포함되어 있었고, 이것들은 수질오염을 일으키는 원인이 되었다. 이 문제를 해결하기 위해 생물학적, 물리학적, 화학적 처리 방법 등이 개발되었다. 본 연구에서는 화학적 처리 방법 중 하나인 광촉매를 이용하기 위하여 기존의 광촉매가 가지고 있던 단점을 보완하여 가시광선 하에서 활성이 가능한 광촉매를 합성한다. 그리고 수정기술등을 통해 광촉매의 성능을 끌어올려 수중의 난분해성 유기화합물들을 효과적으로 분해하는 방법에 대해 연구하는 것을 목적으로, 먼저 Melamine과 Cyanuric acid, Thiourea를 Supramolecular chemistry를 통해 안정적이고 넓은 표면적을 지닌 전구체 카본질화물(g-C3N4)을 합성하고 Molybdenum을 이용하여 Metal - Heterojunction을 하여 최종적으로는 MoO3/g-C3N4를 제조한다. 제조한 광촉매를 사용하여 Rhodamine B와 Tetracycline 수용액의 광분해 효율을 조사하였는데, Rh B의 경우 가시광선 하에서 약 10분 이내에 100% 정도 분해되었고, TC는 가시광선 하에서 약 30분 이내에 100% 정도 분해되는 높은 효율을 보여줬다. 제조된 광촉매는 XRD(X-ray diffraction), XPS(X-ray Photoelectron Spectroscopy) TGA(Thermogravimetric analysis), FE-SEM(Scanning Electron Microscope), TAUC PLOTS 분석 등을 이용하여 성공적으로 광촉매가 합성되었음을 확인하고 여러 특성을 분석하였다. 또한 Scavenger test를 통해 Rh B와 TC에 대한 MoO3/g-C3N4의 주요활성 종을 조사하고 LC-MS를 통해 TC의 분해 메커니즘을 나타내었다. 여러 특성분석과 실험을 통해 합성한 MoO3/g-C3N4가 가시광선 하에서 수중의 유기물의 제거에 효과적이며, 추후에 수질오염을 해결하기 위한 하나의 방법으로 활용할 수 있음을 확인하였다.|Abstract

Visible-light photocatalytic degradation of organic compounds from water by well-organized MoO3/g-C3N4 heterojunction

Bo-Hyeon Kim Eco-friendly Industry and Energy Resource Convergence Graduate School, University of Ulsan

Wastewater from industries and homes contained a large amount of non-decomposable organic chemicals such as medicines, pesticides, and cosmetics, which cause water pollution. Biological, physical, and chemical treatment methods have been developed to solve this problem. The purpose of this study is to enhance the performance of the visible light response-photocatalysts through modification technique for removal of non-decomposable organic compounds in water. The graphitic carbon nitride (g-C3N4) with a stable and large surfaces was synthesized from the three precursors of Melamine, Cyanuric acid, and Thiourea through a Supramolecular complex, and then a visible light active photocatlyst MoO3/g-C3N4 was fabricated using a heterojunction technique. The synthesized photocatalysts were characterized using X-ray diffraction (XRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), thermographravimetric analysis (TGA), scanning electron microscope (FE-SEM), and TAUC PLOTS analysis to identify their physicochemcal properties. Then the photocatalyst MoO3/g-C3N4 was investigated to get removal efficiency of Rhodamine B (RhB, 15 ml of 12 ppm) and Tetracycline (TC, 15 ml of 20 ppm) in aqueous solution under visible light irradiation. The RhB was completely removed within 10 mins and the TC was mostly decomposed within 30 mins under the visible light irradiation. Through scavenger tests using IPA(isopropyl alcohol), BQ(benzoquinone), and TEOA(triethanolamine), this study found that superoxide radical (O2•−) was a main active species for the photocatalytic degradation of the RhB and TC. This finally identified degradation pathways of TC in the photocatalytic degradation using liquid-mass spectroscopy (LC-MS).