Mn4C의 전이온도에 대한 제일원리 계산

Abstract

본 연구에서는 제일원리계산을 통해 자체일관계산을 수행하고 이를 통해 얻어진 고유함수에 Liechtenstein 공식을 적용하여 교환 상호작용 상수를 계산하였다. 제일원리계산은 VASP을 이용하였고, 교환 상호작용 상수 계산은 TB2J와 Open Source Package for Material Explorer(OpenMX)의 Jx 코드를 이용하였다. 전이온도에 대한 계산에는 VAMPIRE를 이용하였다. 자체일관계산 결과, 입방체 Mn4C의 격자 상수는 a=3.784 Å로 실험치 a = 3.868 Å보다 0.084 Å 만큼 작았고, 준강자성 상태가 가장 안정한 것으로 계산되어 실험결과와 일치하였다. 이 때 MnI과 MnⅡ의 자기 모멘트는 서로 반평행이고 각각 3.358 μB, 1.259 μB로 계산되어 총 자기모멘트는 0.217 μB/f.u.로 얻어졌다. 이 값은 실험치 0.258 μB/f.u. 보다 0.041 μB/f.u. 만큼 작았다. Mn4C의 전이온도 계산에 앞서 대표적인 강자성체인 Fe, Co, Ni의 전이온도 계산을 수행하여 본 계산의 신뢰성을 확인하였다. 교환 상수 J_ij를 모두 더한 뒤 최인접 원자 z로 나눈 값을 평균 교환 상수 J라 하면 J=1/z ∑_()▒J_ij 로 표현되며, 이 때 각 물질의 평균 교환 상수는 J_Fe= 6.7284×10^(-21) J/pair, J_Co=5.4201×10^(-21) J/pair, J_Ni= 3.0540×10^(-21) J/pair 이었다. 평균 교환 상수를 이용하여 Landau-Lifshitz-Gilbert(LLG) 방정식으로 계산된 전이 온도는 TcFe = 1036 K, TcCo = 1337 K, TcNi = 698 K이었으며, Mn4C의 전이 온도는 ~900 K로 확인되었다. | In this study, self-consistent(SC) first-principles calculations were performed, then Liechtenstein formula was adopted to calculate exchange interaction constants based on the eigenfunctions obtained by the self-consistent first-principles calculations. Vienna Ab-initio Simulation Package(VASP) was employed for first-principles calculation, TB2J and Jx code of Open Source Package for Material Explorer(OpenMX) was used for exchange interaction constants, and VAMPIRE was adopted for the calculation of the critical temperature. As a result of an SC calculation, a ferrimagnetic state is most stable, the lattice constant of Mn4C is 3.784 Å, about 0.088 Å less than an experimental value 3.868 Å, which are consistent with experimental results. In the ferrimagnetic state, the magnetic orientation of MnI is antiparallel to MnII Magnetic moments of MnI and MnII were calculated to be 3.358 μB and 1.259 μB, respectively, which results in the total magnetic moment of 0.217 μB/f.u. This value was about 0.041 μB/f.u. smaller than the experimental value of 0.258 μB/f.u. Before calculating critical temperature of Mn4C, critical temperatures of typical ferromagnetic materials of Fe, Co, and Ni, were calculated to confirm reliability of the present calculational methods. The mean exchange constant J=1/z ∑_()▒J_ij , where J_ij is the exchange coupling constant between site i and site j. We have J_Fe= 6.7284×10^(-21) J/pair, J_Co=5.4201×10^(-21) J/pair, J_Ni= 3.0540×10^(-21) J/pair. Using the mean exchange constants, the critical temperatures calculated by the Landau-Lifshitz-Gilbert equation (LLG) are TcFe = 1036 K, TcCo = 1337 K, TcNi = 698 K, and the transition temperature of Mn4C is ~900 K.